古希腊欧几里得《几何原本》（约公元前3世纪初）中提到圆周率是常数，中国古算书《周髀算经》（ 约公元前2世纪）中有“径一而周三”的记载，也认为圆周率是常数。历史上曾采用过圆周率的多种近似值，早期大都是通过实验而得到的结果，如古埃及纸草书（约公元前1700）中取π=（4/3）^4≈3.1604 。第一个用科学方法寻求圆周率数值的人是阿基米德，他在《圆的度量》（公元前3世纪）中用圆内接和外切正多边形的周长确定圆周长的上下界，从正六边形开始，逐次加倍计算到正96边形，得到(3+(10/71)) < π < (3+(1/7)) ，开创了圆周率计算的几何方法（亦称古典方法，或阿基米德方法），得出精确到小数点后两位的π值。
中国数学家刘徽在注释《九章算术》（263年）时只用圆内接正多边形就求得π的近似值，也得出精确到两位小数的π值，他的方法被后人称为割圆术。他用割圆术一直算到圆内接正192边形。
南北朝时代数学家祖冲之进一步得出精确到小数点后7位的π值（约5世纪下半叶），给出不足近似值3.1415926和过剩近似值3.1415927，还得到两个近似分数值，密率355/113和约率22/7。其中的密率在西方直到1573才由德国人奥托得到，1625年发表于荷兰工程师安托尼斯的著作中，欧洲称之为安托尼斯率。
阿拉伯数学家卡西在15世纪初求得圆周率17位精确小数值，打破祖冲之保持近千年的纪录。
德国数学家柯伦于1596年将π值算到20位小数值，后投入毕生精力，于1610年算到小数后35位数，该数值被用他的名字称为鲁道夫数。
1579年法国数学家韦达给出π的第一个解析表达式。
此后，无穷乘积式、无穷连分数、无穷级数等各种π值表达式纷纷出现，π值计算精度也迅速增加。1706年英国数学家梅钦计算π值突破100位小数大关。1873 年另一位英国数学家尚可斯将π值计算到小数点后707位，可惜他的结果从528位起是错的。到1948年英国的弗格森和美国的伦奇共同发表了π的808位小数值，成为人工计算圆周率值的最高纪录。
电子计算机的出现使π值计算有了突飞猛进的发展。1949年美国马里兰州阿伯丁的军队弹道研究实验室首次用计算机（ENIAC）计算π值，一下子就算到2037位小数，突破了千位数。1989年美国哥伦比亚大学研究人员用克雷－2型和IBM－VF型巨型电子计算机计算出π值小数点后4.8亿位数，后又继续算到小数点后10.1亿位数，创下新的纪录。
除π的数值计算外，它的性质探讨也吸引了众多数学家。1761年瑞士数学家兰伯特第一个证明π是无理数。1794年法国数学家勒让德又证明了π2也是无理数。到1882年德国数学家林德曼首次证明了π是超越数，由此否定了困惑人们两千多年的「化圆为方」尺规作图问题。还有人对π的特征及与其它数字的联系进行研究。如1929年苏联数学家格尔丰德证明了eπ 是超越数等等。
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